毫无疑问，当时的桑托斯是一支世界级强队，他们拥有贝利、科蒂尼奥、佩佩、多瓦尔、济托（队长）、毛罗（国家队队长）、吉尔马（门将）、蒙加维奥这些国家队成员，堪称60年代前期世界上最好的足球队。贝利在球技进入成熟期后无所不能，他的10号也成为技术核心的象征。在桑托斯队，他在科蒂尼奥身后担任拖后内锋的角色，后插上射门有力，盘球技术神出鬼没，能出色地组织进攻，传身后球，和队友做二过一撞墙配合，还有1米8以下身高罕见的头球能力，也踢进了很多漂亮任意球，他还能忠实地执行教练的战术回撤防守。
1962年智利世界杯开幕之前贝利已经成为国际足坛最佳选手，出战此次杯赛的巴西队基本保留了1958年的班底，但年龄偏大，只因有贝利在阵，舆论仍普遍看好其卫冕。因足球运动已经陷入防守至上的阶段，巴西队不得不让左边锋扎加洛回撤中场，将4-2-4阵型改成4-3-3。
本届世界杯场均进球低达2.78球，此后世界杯场均进球再也未达到3个，智利世界杯犯规频繁，动作粗野，32场比赛共有34人受伤。
巴西于5月30日进行小组赛第一场和墨西哥的比赛，此役贝利表现最为突出，不仅打满全场，下半场先是连过数人传中给包抄中路的扎加洛头球得分，第72分钟，他更是独自带球突破，连续过掉墨西哥4名防守队员，并在其余2名后卫和门将卡瓦哈尔“关门”之前抢先左脚施射得手，得以助力巴西2-0告捷，展现了世界第一球星的风采。
好景不长，小组赛第二场和捷克斯洛伐克的比赛里，贝利在一次远射后拉伤腹股沟，在当时没有换人制度的情况下坚持踢完整场，比分是0-0，赛后经过体检，贝利不能再继续参加这届杯赛了。
消息传出，足坛震惊。
随后巴西在和西班牙的出线生死战中上半场表现不佳，一度0-1落后，好在替换贝利上阵的阿马里尔多在下半场梅开二度，且裁判漏判一个点球，巴西队方以2-1的比分胜出，得以出线。
进入淘汰赛阶段后，右边锋加林查突然大放光彩，在3-1击败英格兰和半决赛淘汰东道主智利的比赛里，加林查都射入了2球，且均为一个头球，一次远射。6月17日进行的世界杯决赛，巴西又以3-1的比分战胜捷克斯洛伐克，成功卫冕金杯。
贝利亦随队第二次获得世界杯冠军，但最后4场比赛未能上阵的他仍对此不十分满意：“对我来说，决赛是一场很难坐下欣赏的比赛。”
1966年世界杯是贝利职业生涯最黑暗的时刻，也是巴西在鼎盛阶段最大的失利。国际足联规定，先夺得3次世界杯冠军者，将永久保存世界杯冠军奖杯——雷米特金杯。
巴西是两届卫冕冠军，实力最强，又兼有贝利、加林查等巨星，在巴西国内人眼里，这次去英格兰参加世界杯，就是例行公事地踢6场球，和女王握个手，有礼貌地说谢谢，然后把金杯带回来就行了。
贝利在第一场小组赛受伤后，技术小组决定在第二场对匈牙利的比赛里雪藏他。然而匈牙利的法卡斯、贝尼和梅佐伊的3个进球揭了巴西外强中干的老底。赛后技术小组的官员已经惊慌失措了。
生死战对葡萄牙，贝利不得不带伤上阵，而相比上一场对匈牙利，巴西队的首发阵容居然有7处更改，就是少年队这么搞都是很可笑的。
有伤的贝利必须得面对“屠夫”后卫莫赖斯，在莫赖斯连续两次恶意铲球将他放倒之后，贝利被搀扶着离开球场，然而在没有换人制度的时代，他还得打着绷带一瘸一拐地回到场上，而凶手却没有得到任何惩罚。随后尤西比奥在乱战中一个小角度抽射将比分锁定为3-1，巴西小组赛出局。
惨败让巴西国内一片哗然，弥漫在悲伤的气氛当中。巴西队生怕遭到国人唾骂，只能选择悄悄地回国，但他们出机场的时候一个人也没有。
虽然巴西队和贝利以悲惨的结局告别了1966年世界杯，但他们的牺牲也为足球带来了新的变革。在1966年世界杯技术报告当中，国际足联的专家针对贝利这样的球星被恶意侵犯一事，提出应该实施换人制度。
而在随后阿根廷和英格兰的比赛又因为阿根廷队长拉廷被罚下引起争议又使得红黄牌诞生。可以说，1966年世界杯南美队遭受的不公正对待也促成了红黄牌和换人制度的出台，使得足球从野蛮和粗暴走向人性化和文明化。
1970年世界杯决赛在6月21日12点钟的墨西哥城阿兹台克体育场开幕，这一天现场107000名球迷见证了这场伟大的决赛，还有近10亿球迷观看了电视直播。在高温天气里，意大利足球队继续4-4-2的阵型，龟缩在门前30米附近组织防守。但第18分钟僵局就被打破了，里维利诺左路传中，贝利高高跃起，力压盯防他的意大利后卫布尔尼什头球破门，1-0。
这是巴西队在世界杯历史上的第100球，也是贝利职业生涯第1028个进球。
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